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福建物構(gòu)所金屬-有機框架材料催化二氧化碳轉(zhuǎn)化研究獲進(jìn)展

2016年11月21日 8:59 3636次瀏覽 來源:   分類: 新材料前沿

  將二氧化碳(CO2)催化轉(zhuǎn)化為高附加值的化工產(chǎn)品是化學(xué)家們所面臨的一項長期挑戰(zhàn)。目前,各種均相催化體系對CO2的活化轉(zhuǎn)化,往往需要高溫、高壓的條件,且分離提純成本高,而采用高效的多孔非均相催化劑有望解決這一難題。金屬-有機框架(MOFs)化合物因其具有高比表面積、豐富的化學(xué)官能團和金屬中心以及可調(diào)的孔道,近年來在多相催化中應(yīng)用廣泛。

最近,中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室研究員曹榮和副研究員黃遠(yuǎn)標(biāo)領(lǐng)導(dǎo)的MOFs催化團隊,在科技部“973”計劃、國家自然科學(xué)基金項目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會、中科院海西研究院“春苗人才”專項等支持下,在MOFs非均相催化轉(zhuǎn)化二氧化碳研究中取得進(jìn)展。他們利用咪唑官能化的直線型羧酸配體(Im-H2BDC)與Zr離子通過同網(wǎng)絡(luò)合成和后合成共價修飾(PSM)的策略,制備得到了尺寸可調(diào)節(jié)的納米級多孔咪唑嗡鹽離子型催化材料。由于催化劑中咪唑官能基團的存在可增強對CO2的吸附,其中布朗斯特酸位點(Zr–OH/Zr–OH2)和路易斯堿碘離子的存在,可以實現(xiàn)在不需要任何助催化劑、無溶劑、常壓條件下協(xié)同催化烯烴環(huán)氧化物與CO2反應(yīng)生成環(huán)狀碳酸酯。該催化劑能夠?qū)崿F(xiàn)回收多次利用,并保持活性基本不變,該工作有望為新型穩(wěn)定的MOF催化材料的制備提供一個新的策略。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在《化學(xué)科學(xué)》(Chem. Sci., 2016, DOI:10.1039/C6SC04357G)上。

此外,該研究團隊將SalenAl)與三嗪單體共聚,一鍋法制備了同時具有咪唑鎓鹽和Salen(Al)的離子型介孔有機框架化合物,該多孔催化劑成功實現(xiàn)了對烯烴環(huán)氧化物與CO2反應(yīng)生成環(huán)狀碳酸酯的協(xié)同催化(Chem. Commun., 2016, 52, 13288-13291)。

責(zé)任編輯:于璐

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